Source:atomiclimits.com
Il y a beaucoup de choses à dire (et à expliquer) sur l'essor du PERC et de son processus de fabrication et c'est quelque chose que je vais laisser pour un autre article de blog pour l'instant. Mais une chose est évidente, comme cela est également indiqué clairement dans le rapport : «La clé de la fabrication du PERC est la passivation arrière, alors que le matériau de choix unanime à cet effet est l'oxyde d'aluminium, qui peut être déposé à l'aide de machines PECVD, bien connues pour l'application de nitrure de silicium, ou d'outils de dépôt de couche atomique (ALD).”. Je veux me connecter à cet aspect car nos recherches à l'Université de technologie d'Eindhoven ont grandement contribué à l'exploration de la passivation de surface par Al2O3(ALD et PECVD), à l'investigation des aspects fondamentaux et des propriétés des matériaux sous-jacents au haut niveau de passivation de surface, ainsi qu'à la démonstration d'Al2O3dans les appareils à cellules solaires.
J'ai pensé à aborder certains aspects importants d'Al2O3passivation de surface et ses processus de dépôt, mais je me suis ensuite souvenu que j'avais écrit bon nombre de ces aspects en 2011 lors de la préparation d'un document de conférence pour le 21e atelier du NREL sur les cellules solaires au silicium cristallin& Modules: Materials and Processes organisés à Breckenridge Colorado en 2011. J'ai été invité à cette conférence (ayant lieu chaque année, voirhttps://siliconworkshop.com) parce que notre travail sur Al2O3avait attiré beaucoup d'attention à ce moment-là. En relisant le document de la conférence, j'ai découvert que bon nombre des aspects décrits dans le document tiennent toujours et étaient assez prémonitoires. Par conséquent, j'ai décidé de copier le texte de l'article en entier ci-dessous et d'y ajouter juste quelques petits commentaires. Soit dit en passant, l'article était basé sur 10 questions dont les réponses devraient donner une bonne idée de "les perspectives d'utilisation de l'Al2O3pour cellules solaires à haut rendement» comme c'était le titre de l'article.
Je voudrais ajouter ici que j'ai également donné une conférence plénière à la25eConférence et exposition européenne sur l'énergie solaire photovoltaïqueà Valence en 2010. C'est à l'époque que l'intérêt pour Al2O3dans l'industrie des cellules solaires a vraiment commencé à décoller. J'ai enregistré cette présentation et vous pouvez la réécouterici. Il devrait vous donner un aperçu rapide de tous les aspects pertinents liés à Al2O3en 20 minutes. De plus, je tiens à noter que beaucoup plus d'informations sont fournies dans l'article de synthèse que mon ancien doctorant et moi-même avons écrit en 2012 :Statut et perspectives d'Al2O3-Schémas de passivation de surface pour les cellules solaires au silicium(relier). Si vous êtes impliqué ou intéressé par Al2O3pour les cellules solaires, c'est probablement une lecture incontournable.
Enfin, je tiens à mentionner que beaucoup de choses se sont passées depuis ces jours, mais comme dit, cela sera bientôt abordé dans un autre article de blog !
Document de conférence 21st Workshop on Crystalline Silicon Solar Cells& Modules : Matériaux et procédés – Breckenridge Colorado – 2011 *
Bilan sur les perspectives d'utilisation de l'Al2O3pour cellules solaires à haut rendement
Al2O3est un matériau qui a rapidement gagné en popularité ces dernières années en tant que matériau de passivation à couche mince pour le photovoltaïque c-Si (PV). Dans cette contribution, dix questions seront abordées telles qu'elles pourraient exister dans la communauté des cellules solaires.
1) – Passivation surfacique par Al2O3, C'est quoi l'histoire?
Déjà en 1989 Hezel et Jaeger ont rapporté les propriétés de passivation d'Al2O3films à l'époque préparés par pyrolyse [1]. Bien que cet article rende compte des propriétés très intéressantes du matériau en termes de passivation de surface du c-Si (par exemple, la présence d'une forte densité de charges négatives), il y avait plus d'intérêt pour a-SiNx:H films minces à cette époque et le matériau est resté pratiquement inaperçu dans la communauté PV. Cela a cependant changé vers 2005 lorsque des groupes de recherche de l'IMEC [2] et de l'Université de technologie d'Eindhoven (TU/e) [3] ont montré qu'Al2O3les films préparés par dépôt de couche atomique (ALD) - une forme particulière de dépôt chimique en phase vapeur (CVD) [4] - conduisent à d'excellents niveaux de passivation de surface den-type etp-type c-Si. Après ces premiers rapports l'intérêt pour Al2O3a augmenté rapidement, surtout lorsqu'il a été démontré qu'Al2O3conduit également à une excellente passivation dep+-type surfaces [5] et après avoir rendu compte des performances des cellules solaires dans lesquelles l'Al2O3a été incorporé pour passiver les surfaces latérales arrière et avant dep-type [6] etn-type [7] cellules solaires.
2) – Quelles sont les propriétés matérielles de base de l'Al2O3films utilisés pour la passivation Si ?
Al2O3est un diélectrique à large bande interdite (~8,8 eV pour les matériaux en vrac) qui se compose de diverses formes cristallines. Cependant, pour les couches de passivation amorphe Al2O3les films sont utilisés avec une bande interdite un peu plus faible (~ 6,4 eV) et avec un indice de réfraction de ~ 1,65 à une énergie photonique de 2 eV. Les films sont donc totalement transparents sur la région de longueur d'onde d'intérêt pour les cellules solaires. Les films sont généralement assez stoechiométriques (rapport [O]/[Al]=~1,5) bien qu'il puisse y avoir un léger excès d'O dans le film. Lorsqu'ils sont préparés par des techniques basées sur CVD, les films présentent également une faible teneur en hydrogène (généralement 2 à 3 % at.) et cet hydrogène est principalement lié à l'O (en excès) sous forme de groupes -OH. Il a cependant été observé que les excellentes propriétés de passivation ne dépendent pas sensiblement de l'Al2O3propriétés telles que la stoechiométrie et la pureté du matériau [8]. La teneur en hydrogène de l'Al2O3films s'avère cependant très important pour la passivation chimique du c-Si obtenu à partir de l'Al2O3cinéma. Cela vaut également pour la couche interfaciale de SiOx(1 à 2 nm d'épaisseur) qui est (toujours) formé entre l'Al2O3et le Si lors de l'application de techniques basées sur la CVD [3,9].
L'indice de réfraction n et le coefficient d'extinction k d'un Al à 30 nm2O3film déposé par ALD[10].
3) – Quelles techniques peuvent être utilisées pour préparer Al2O3Films minces?
Al2O3des films pour la passivation de surface c-Si ont été déposés par ALD thermique et assistée par plasma utilisant Al(CH3)3dosage des précurseurs avec différentes sources d'oxydants (H2O, O3et ô2plasma) [8,11]. CVD assisté par plasma (PECVD, à partir d'Al(CH3)3et n2O ou CO2mélanges) a également été utilisé pour déposer Al2O3[8,12,13] ainsi que la technique de dépôt physique en phase vapeur (PVD) de pulvérisation [14]. Au début (1989) Hezel et Jaeger ont utilisé la pyrolyse d'Al(OiPr)3pour le dépôt d'Al2O3qui étaient les premiers résultats sur Al2O3-la passivation du c-Si jamais rapportée [1]. Des processus sol-gel ont également été étudiés pour Al2O3synthèse pour la passivation c-Si [15,16]. Dans tous ces cas, le recuit des films à ~400 ºC est bénéfique ou même nécessaire pour atteindre un niveau élevé de passivation de surface.
Différentes configurations de réacteur pour l'ALD thermique : (a) réacteur à plaquette unique, (b) réacteur discontinu et réacteur ALD spatial. En (a) et (b) les cycles ALD sont réalisés dans le domaine temporel et en (c) les cycles ALD sont réalisés dans le domaine spatial[17].
4) – Ce qui fait Al2O3si unique pour la passivation de surface ?
Deux mécanismes de passivation peuvent être discernés pour les surfaces de Si. Le premier mécanisme est la réduction de la densité d'état de l'interfaceDilà la surface de Si, par exemple par passivation de liaisons pendantes de Si par des atomes de H. Ce mécanisme est appelé « passivation chimique ». Le deuxième mécanisme est la réduction de la densité des porteurs de charge minoritaires présents à la surface du Si grâce à un champ électrique intégré à la surface. Cette « passivation à effet de champ » peut être obtenue par dopage des profils ou par des charges fixesQfprésent dans un film mince déposé sur le Si. L'excellente passivation par Al2O3est généralement une combinaison des deux mécanismes.
Le fait qu'Al2O3peut contenir une densité très élevée (jusqu'à 1013cm-3) denégatifcharges rend le matériau unique [18]. Presque tous les autres matériaux (en particulier SiO2et a-SiNx:H) contiennent des charges fixes positives et à une densité plus faible. Pour Al2O3les charges fixes sont situées à l'interface entre l'Al2O3et le SiO interfacialxsur le Si [19]. De plus, il est intéressant de noter que la densité de charges fixes dans l'Al2O3dépend de la méthode de préparation de l'Al2O3.Pour les films préparés par ALD assistée par plasma et PECVD généralement unQfse retrouve comme pour les films préparés par ALD thermique. Dans ce dernier cas, l'excellent niveau de passivation peut être principalement attribué à une faibleDilniveau.
Un deuxième aspect clé d'Al2O3, un aspect qui a reçu moins d'attention jusqu'à présent, est le fait qu'Al2O3agit également comme un réservoir d'hydrogène efficace fournissant de l'hydrogène à l'interface Si lors des traitements thermiques (pendant le recuit et pendant l'étape de cuisson). Ceci a été récemment établi sans ambiguïté [9] et explique le fait qu'un tel excellent niveau de passivation chimique puisse être atteint par Al2O3films, soit déposés directement sur Si à terminaison H, soit sur Si contenant un SiO déposéxcouche (par exemple, par PECVD ou ALD) qui est passivante relativement mal par elle-même (c'est-à-dire, lorsqu'il n'y a pas d'Al2O3couche de recouvrement est appliquée) [20].
Vitesse de recombinaison surfacique Seff,maxpour ALD Al assisté par plasma et thermique2O3films en fonction de la densité de charge corona déposée sur l'Al2O3. Ce graphique révèle que les deux films contiennent une densité de charge négative fixe mais avec moins de charge dans l'échantillon ALD thermique. L'ALD thermique a un niveau plus élevé de passivation chimique comme le révèle la valeur inférieure de Seff,maxau point où les charges fixes sont compensées par les charges corona.
Remarque 2018 :Des recherches de suivi récentes sur la passivation des surfaces de silicium par divers oxydes métalliques ont révélé que bon nombre de ces oxydes métalliques sont des diélectriques de charge négative, par exemple HfO2, Ga2O3, TiO2, Nb2O5, etc.
5) – Quelle est la performance des cellules solaires (de type industriel) avec Al2O3?
Compte tenu de l'enthousiasme suscité par Al2O3au sein de la communauté PV [21,22], il est très probable que les performances des cellules solaires contenant de l'Al2O3Les couches de passivation sont largement testées. Cependant, étant donné qu'il s'agit d'informations précieuses et exclusives pour les entreprises photovoltaïques, les résultats de ces tests ne sont pas divulgués ou ne sont pas explicitement rapportés en tant que tels. Les premiers résultats sur les cellules solaires avec Al2O3Cependant, ils ont ouvert la voie et ont été déterminants pour susciter l'intérêt de l'industrie photovoltaïque. Les premiers résultats de cellules solaires ont été rapportés pourp-cellules de type PERC dans lesquelles ALD Al2O3a été utilisé pour la passivation de la surface arrière, en une seule couche et dans un empilement combiné avec PECVD-SiOx(collaboration ISFH – TU/e) [6]. La meilleure efficacité dans ce premier rapport était de 20,6% et dans des travaux ultérieurs pour des cellules solaires similaires, une efficacité de 21,5% a été obtenue [13]. Une autre réalisation importante au début a été une efficacité de 23,2 % pourn-cellules de type PERL dans lesquelles ALD Al2O3combiné avec PECVD a-SiNx:H ont été utilisés pour la passivation de la surface avant (collaboration Fraunhofer ISE – TU/e) [7]. À un stade ultérieur, un rendement de 23,5% a été atteint pour ce type de cellules solaires [23]. D'autres résultats de cellules solaires ont été rapportés par ITRI [24], ECN [25] et l'Université de Constance [26].
Cellule solaire PERL avec base Si de type n et couche de passivation de surface avant en Al2O3(30 nm) avec un a-SiNx:H (40 nm) revêtement antireflet[7].
Remarque 2018 :De toute évidence, la percée industrielle d'Al2O3a été dans la technologie PERC.
6) – Quelles sont les exigences sur le film et les conditions de traitement ?
De nombreuses questions techniques doivent être abordées afin de mettre en œuvre Al2O3dans les cellules solaires. Les réponses à ces questions dépendent évidemment du type et de la configuration de cellules solaires envisagées, mais certaines informations générales ont été obtenues à partir des études menées au cours des dernières années. Pour les films déposés par ALD, l'épaisseur minimale s'est avérée être de 5 nm et 10 nm pour l'ALD assistée par plasma et thermique, respectivement [27]. La différence devrait provenir de la moindre importance de la passivation par effet de champ par ALD thermique. La température de dépôt optimale se situe entre 150 et 250oC [8]. Bien que le niveau de passivation soit peu sensible à la température de dépôt, l'optimum est régi par la passivation chimique [9]. À des températures plus basses, l'Al2O3la densité du film n'est pas assez élevée alors qu'à des températures plus élevées, l'Al2O3a une teneur en hydrogène trop faible. Dans les deux cas, l'Al2O3ne peut pas fournir suffisamment d'hydrogène pour passiver les liaisons pendantes Si sur l'interface (pendant le recuit), soit en raison d'une trop grande diffusion d'hydrogène dans l'air ambiant ou d'un réservoir d'hydrogène trop petit pour commencer. Considérant le recuit d'Al2O3– une étape indispensable pour activer au maximum la passivation de surface – la température optimale se situe autour de 400oC [27]. A cette température, suffisamment d'hydrogène est libéré du film. Le fait que l'hydrogène du film réduit la densité d'état d'interface est également confirmé par le fait qu'un recuit dans N2le gaz fonctionne bien, aucun recuit de gaz de formation n'est requis. La durée de l'étape de recuit peut être aussi courte que 1 min. pour fournir d'excellents niveaux de passivation de surface. L'Al2O3est également suffisamment stable lors de l'étape de cuisson telle qu'utilisée dans les cellules solaires de type industriel à métallisation sérigraphiée. Le niveau de passivation se dégrade cependant au cours de cette étape à haute température (typiquement 800 – 900oC pendant quelques secondes) [28,29] mais le niveau de passivation restant est de loin suffisant pour de telles cellules solaires de type industriel. L'Al2O3a également été trouvé compatible aveca-Péchéx:H dans les systèmes d'empilement et même une stabilité thermique améliorée a été rapportée [30]. Aussi des piles d'Al2O3avec SiO synthétisé à basse température2se sont avérés stables au tir [20].
Vitesse de recombinaison surfacique Seff,maxpour ALD Al assisté par plasma et thermique2O3films après recuit à différentes températures dans N2pendant 10 minutes. Les données sont données pour le Si de type p et n. Les données à 200oC concernent les films bruts de dépôt (la température de dépôt était de 200oC pour tous les films)[27].
Remarque 2018 :Dans PERC, une pile d'Al2O3/un péchéx:H est utilisé et cet empilement permet un Al plus fin2O3cinéma. L'épaisseur de l'Al2O3dans PERC est de 4-10 nm.
7) – Les méthodes de dépôt d'Al sont-elles2O3évolutif ?
Les méthodes de dépôt de PECVD [13,31] et de pulvérisation [14,32] sont certainement évolutives et elles sont déjà mises en œuvre dans la fabrication de cellules solaires c-Si. La société Roth& Rau a adapté sa technique PECVD micro-ondes pour Al2O3de bons résultats de dépôt et de passivation ont été rapportés [13]. L'avantage concurrentiel de cette technologie est que les systèmes PECVD existants peuvent être modifiés assez facilement, évitant ainsi de gros investissements dans le développement de nouvelles technologies et/ou la réduction des dépenses d'investissement importantes. Pour la pulvérisation cathodique, les résultats de passivation rapportés jusqu'à présent ne sont pas aussi bons que pour le PECVD et l'ALD, bien qu'ils puissent être suffisants pour la fabrication commerciale de cellules solaires.
L'ALD conventionnelle ne convient pas à la production de cellules solaires industrielles à haut débit. Le débit peut cependant être augmenté en passant à un traitement par lots dans lequel plusieurs tranches (100 Â) sont revêtues à la fois dans une seule chambre de réacteur. Cette voie est suivie par les sociétés Beneq [33,34] et ASM [35] Une autre démarche est entreprise par deux sociétés néerlandaises. Levitech [36-38] et SolayTec [39-41] ont développé un équipement spatial-ALD dans lequel les cycles ALD ne sont pas effectués dans le domaine temporel mais dans le domaine spatial. Cela devrait permettre un traitement à haut débit de plus de 3 000 plaquettes par heure et par outil.
Comparaison des résultats de passivation c-Si pour l'ALD spatial, le PECVD et la pulvérisation cathodique[42]. ALD donne généralement les meilleures performances de passivation bien que PECVD soit très proche[8,43].
Remarque 2018 :En 2011, Roth&li; Rau a été acquis par Meyer Burger et c'est le nom actuel de l'entreprise. Au cours des dernières années, beaucoup de choses se sont passées dans le domaine de l'Al2O3dépôt et les entreprises fournissant les outils. Voir le blog de suivi.
8) – Spatial-ALD pour la fabrication en grand volume, quels sont les bénéfices ?
Les deux avantages les plus importants de l'ALD spatial sont qu'il permet un traitement ALD atmosphérique en ligne et que les cycles ne sont pas effectués dans le domaine temporel mais dans le domaine spatial. Ce dernier signifie que l'injection de précurseur et de réactif a lieu dans différents compartiments ou zones dans lesquels les espèces en phase gazeuse sont confinées. Ces zones sont séparées par des barrières de gaz inerte créées par des zones de purge intermédiaires. Pour que le substrat soit exposé aux différentes zones en alternance, la surface du substrat est translatée à travers les différentes zones. Cette translation peut être linéaire en déplaçant le substrat à travers de nombreuses zones répétées (démarche poursuivie par Levitech [36-38]) ou elle peut être périodiquement en déplaçant les substrats par rapport à une tête de dépôt en va-et-vient (démarche poursuivie par SolayTec [39 -41,44]). D'autres avantages pour l'ALD spatial en ligne sont le fait qu'un dépôt simple face peut être facilement réalisé, l'absence de pièces mobiles (en dehors des plaquettes) et le fait qu'aucun dépôt n'a lieu au niveau des parois du réacteur. L'utilisation de précurseurs est également efficace.
Le système spatial ALD « Levitrack » de Levitech pour le traitement en ligne de plaquettes de cellules solaires à pression atmosphérique[36-38]. Les plaquettes sont propulsées à l'entrée de la piste et elles « flottent » sur des paliers de gaz créés par les gaz injectés : Al(CH3)3précurseur, N2purger, H2O réactif, et N2purge etc. La position des plaquettes est auto-stabilisée au milieu de la piste et également la distance entre plaquettes adjacentes de quelques centimètres est auto-régulée. Dans la configuration actuelle, le système donne ~1 nm d'Al2O3par 1 m de longueur de système.
9) – Qu'en est-il des coûts de production par plaquette pour Al2O3couches de passivation ?
Cette question est difficile à répondre en ce moment. Certains équipementiers d'Al2O3les systèmes de dépôt rapportent quelques centimes par tranche. Cependant, la mise en œuvre, par exemple, de schémas de passivation de surface arrière a des conséquences majeures sur le flux de processus total de fabrication de cellules solaires et le coût de possession dépendra donc largement des détails du schéma de passivation de surface arrière choisi. Aussi l'intégration d'Al2O3avec d'autres matériaux et étapes de traitement est un défi majeur qui est actuellement relevé par l'industrie photovoltaïque.
Une découverte importante à ce jour est le fait que la passivation des cellules solaires par Al2O3ne nécessite pas une pureté de qualité semi-conducteur de l'Al(CH3)3précurseur. Il a été constaté que les performances de passivation obtenues par le grade solaire Al(CH3)3est également excellent [10]. Ce n'est qu'un des aspects importants liés aux coûts qui doivent être pris en compte. Une autre observation intéressante était qu'une très bonne performance de passivation peut également être obtenue par d'autres précurseurs un peu moins pyroforiques que l'Al(CH3)3, par exemple ALD de Al2O3de Al(CH3)2(OiPr) et O2plasma a également révélé une très bonne performance de passivation [10].
Durée de vie efficace pour les ALD Al assistés par plasma et thermiques2O3films déposés à partir de semi-conducteurs et de qualité solaire Al(CH3)3[10]. Le S correspondanteff,maxles valeurs sont aussi basses que=1-2 cm/s pour des niveaux d'injection de 1014-1015cm-3. De cette figure, on peut conclure qu'il n'est pas nécessaire d'utiliser des précurseurs très coûteux pour atteindre d'excellents niveaux de passivation de surface
Remarque 2018 :De toute évidence, l'utilisation d'Al2O3les nanocouches pour la passivation sont payantes. L'utilisation Al(CH3)3le précurseur étant un facteur de coût très important, une utilisation optimisée et efficace des précurseurs est donc essentielle.
10) – Quelles sont les perspectives globales d'utilisation de l'Al2O3en PV ?
La question n'est probablement pas de savoir si Al2O3sera utilisé dans les cellules solaires commerciales mais quand Al2O3sera appliqué. La question est aussi dans quel type de cellules solaires l'Al2O3sera appliqué. Il ne s'agit peut-être pas uniquement de cellules solaires en Si monocristallines haut de gamme et à haut rendement. Al2O3les couches minces pourraient également être intéressantes pour une production plus traditionnelle de cellules solaires. On peut donc conclure que les perspectives globales sont très prometteuses.
Remarque 2018 :Al2O3Les nanocouches ont permis la technologie PERC qui est apparue sur le marché vers 2014. Cette année, la production mondiale des usines de cellules pourrait atteindre près de 50 %.
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